近日,南京大学丁梦宁课题组和胡茜茜课题组合作,通过对表面微动力学路径的精准合理设计,设计了一种异质双原子位点催化剂,实现了高效高稳定性的硝基芳烃电还原制芳基胺。该工作发表在JACS期刊上,化学化工学院2022级直博生冉攀,博士后卫奋飞为该工作的共同第一作者。
芳香胺广泛用于制药、染料、树脂和化学中间体的生产,是世界上消费量最大的化学品之一,例如苯胺的生产量在2023年约为785万吨,且预计到2031年,苯胺衍生物的全球市场将达到110亿美元。当前芳香胺的工业制造主要来自硝基芳烃直接或间接催化化学还原进行生产。传统的化学还原方法使用金属作为还原剂(如铁、锌或锡),但面临着高成本和严重的污染问题,热催化氢化则使用强还原剂(如N2H4、NaBH4、CO或H2),反应在高温高压下进行,导致能效高、二氧化碳排放且可能引发氢气爆炸。因此,迫切需要基于可再生能源的更环保、更高效、更安全的绿色制造策略用于芳香胺可持续制造,其中通过电催化选择性还原硝基芳烃生产芳香胺,是具有巨大的实际应用和经济潜力的策略。其独特的优势包括温和的反应条件且利用水作为绿色/安全的氢源。尽管大量研究使得催化剂性能有所进展,但其工业应用仍受限,原因在于催化剂稳定性差(<200小时)、反应速率低(电流密度<100 mA·cm-2)、反应条件的耐受性差(电位和/或pH的操作范围狭窄)以及底物适应性差(对进一步生产药物分子不利)等问题。
为解决上述问题问题,南京大学丁梦宁课题组和胡茜茜课题组合作,通过对表面微动力学路径的精准合理设计,设计了一种异质双原子位点催化剂,实现了高效高稳定性的硝基芳烃电还原制芳基胺。该工作发表在JACS期刊上,题为《Efficient, Versatile, and Durable Electrocatalytic Nitroaromatic-to-Arylamine Reduction via Heteroatom-Site Hydrogen-Atom Transfer》。化学化工学院2022级直博生冉攀,博士后卫奋飞为该工作的共同第一作者。
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